Teses e Dissertações (BDTD USP - IFSC)
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Item A espectroscopia de alta resolução em sólidos por RMN aplicada ao estudo de compostos híbridos sílica-polipropilenoglicol-LiClO4 condutores iônicos e do polímero condutor eletrônico poliparafenileno dopado com FeCl3(2013-12-09) Souza, Paulo Henrique deNeste trabalho estudamos duas classes diferentes de materiais condutores através de várias técnicas: o polímero condutor eletrônico Poliparafenileno (PPP) dopado com FeCl3, e os compostos condutores iônicos orgânico-inorgânico complexados com LiClO4, chamados ormolitas. Um estudo comparativo de PPP dopado com FeCl3, por RMN de Alta Resolução em Sólidos de 13C , Ressonância Paramagnética Eletrônica, Susceptibilidade Magnética e Condutividade Elétrica foi realizado em função da concentração de Fe e da temperatura. Observou-se uma forte influência do íon paramagnético Fe3+ na largura de linha e nos tempos de relaxação spin-rede medidos por RMN de alta resolução através do 13C. OS resultados obtidos pelos diferentes métodos estão correlacionados e podem ser explicados pelo modelo polaron-bipolaron. Duas famílias de ormolitas, foram preparadas pelo processo sol-gel. Um estudo comparativo destes compostos por RMN de alta resolução multinuclear, Calorimetria Diferencial (DSC) e Condutividade Elétrica foi feito em função da concentração de lítio, do comprimento da cadeia polimérica, da razão polímero-sílica e da temperatura. Através das medidas de largura de linha dos espectros de RMN em função da temperatura, para os núcleos de 7Li e 13C, podemos observar uma forte correlação entre RMN, DSC e Condutividade Elétrica. Estes resultados confirmam que a condutividade iônica do lítio é governada pela mobilidade dos segmentos da cadeia polimérica, sendo esta responsável pela modulação das barreiras eletrostáticas nos sítios do íon Li+Item Estudo de processos de transporte eletrônico em dispositivos a base de semicondutores orgânicos(2013-09-27) Castro, Fernando Araújo deO objetivo deste trabalho foi de estudar processos de transporte eletrônico em dispositivos a base de semicondutores orgânicos através de técnicas avançadas, como ressonância magnética detectada eletricamente (RMDE) e espectroscopia de impedância elétrica em corrente alternada. Além destas, medidas de ressonância paramagnética eletrônica (RPE) convencional também foram realizadas de forma a complementar as medidas de RMDE. Os dispositivos e materiais estudados foram: (hole-only e PLED) de MEH-PPV, polianilina e OLED multicamadas de Alq3 e -NPD. A técnica de RMDE mede a variação de condutividade da amostra na condição de ressonância magnética, permitindo relacionar processos microscópicos com os seus efeitos nos processos de transporte eletrônico. Os estudos de RPE e RMDE em polianilina mostraram uma transição entre os tipos de spin observados em função da temperatura. Os resultados obtidos indicam que o sinal de RPE se deve principalmente a estados de superfície, enquanto a técnica de RMDE permite observarmos também estados do volume, dependendo da forma de preparação dos dispositivos e dos parâmetros utilizados nas medidas. O sinal de RMDE foi atribuído ao hopping de pólarons intercadeias poliméricas. Nos dispositivos de MEH-PPV, o sinal de RMDE apresenta duas componentes, uma foi atribuída à fusão de pólarons negativos para formar bipólarons negativos e a outra foi atribuída à fusão de pólarons positivos. A deficiência na emissão de luz de alguns dos PLEDs estudados foi atribuída ao desbalanceamento de injeção de cargas, que pode ser observado pela diferença de intensidade entre as componentes do sinal. Nos OLEDs a base de Alq3, medidas de espectroscopia de impedância elétrica em função da voltagem dc (Vdc) mostraram um acúmulo de cargas nas interfaces internas do dispositivo, em baixas tensões. Entretanto, para valores mais altos de Vdc, quando começa o processo de recombinação, foi observado um fenômeno pouco estudado na literatura, conhecido como capacitância negativa. Possíveis abordagens a este problema foram propostasItem Estudos de processos de transporte em dispositivos poliméricos emissores de luz(2008-01-18) Santos, Lucas FugikawaEsta tese de doutorado é o resultado de um estudo dos mecanismos de operação de dispositivos poliméricos emissores de luz, com um particular enfoque nos processos de injeção e transporte de portadores de carga em polímeros derivados do poli(p-fenileno vinileno), PPV. Para tanto, se fez necessário o domínio de todas as etapas de produção e caracterização, desde a síntese química dos polímeros até a fabricação propriamente dita dos dispositivos, as quais são brevemente descritas neste trabalho. Basicamente, dois tipos diferentes de dispositivos foram caracterizados: diodos poliméricos emissores de luz (PLEDs), nos quais a camada ativa é composta por um filme fino (100-500 nm de espessura) do polímero eletroluminescente puro, e células eletroquímicas emissoras de luz (LECs), compostas por blendas do polímero conjugado com um eletrólito polimérico condutor iônico. As propriedades ópticas dos dispositivos foram analisadas através dos espectros de absorção óptica na região do ultravioleta/visível e de emissão (foto e eletroluminescência) enquanto as propriedades de injeção e de transporte de carga foram exploradas através de medidas elétricas de corrente-voltagem (I-V), espectroscopia de impedância no domínio da freqüência (condutividade ac), espectroscopia de fotocorrente e ressonância magnética detectada eletricamente (EDMR). A influência de parâmetros como a estrutura dos dispositivos, os metais utilizados como eletrodos e a temperatura permitiram uma análise mais detalhada de alguns modelos teóricos utilizados na interpretação dos resultados experimentais, fornecendo, dessa forma, um maior conhecimento das propriedades físicas dos materiais estudados.