Teses e Dissertações (BDTD USP - IFSC)
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Item Third-harmonic generation at interfaces with femtosecond pulses: self-focusing contribution and nonlinear microscopy(2017-01-25) Barbano, Émerson CristianoThird-harmonic generation (THG) is a fundamental nonlinear optical process that has been used in different applications such as third-order nonlinear materials characterization and nonlinear microscopy. It is widely employed since the third-order nonlinearity is the most important in isotropic materials and THG occurs in all media regardless of symmetry. In the tightly focused laser beam condition THG is observed only at the materials interfaces, where the focal symmetry is broken due to the presence of two media with different refractive index and/or third-order susceptibilities. Measuring slabs of different types of optical glasses, using femtosecond laser pulses, we could explain the asymmetric THG intensity profile observed at the interfaces. The harmonic generated at the exit interface is systematically stronger than the one generated at the entrance and this phenomenon can be understood by taking into account the presence of self-focusing effects. Basically, the self-focusing reduces the beam waist radius at the exit interface, resulting in greater laser irradiance and, consequently, higher THG. This study was then extended to the interfaces of a cuvette filled with organic solvents. Such systems present four interfaces and a mixture of nonlinear processes contributions since the cuvette walls present only electronic nonlinearity and the solvents present both electronic and orientational ones. In this way, the solvents may present an additional self-focusing contribution and, due to the noninstantaneous nature of the orientational process, the self-focusing from the solvent may be influenced by the pulse duration. In this case, the THG, which is an instantaneous electronic phenomenon, can be indirectly affected by pulse duration by means of the self-focusing effect. Usually, the slow orientational contribution is not considered for materials characterization by THG which may lead to incorrect nonlinear coefficient values, that means our study is important from the fundamental physics point of view and also for applications such as materials characterization. Based on the application of THG in nonlinear microscopy, we also present a microscopy technique which makes use of spatial frequency-modulated imaging (SPIFI) with single element detection. The microscope was developed at Colorado School of Mines (CSM) during an internship. The system uses a spatial light modulator (SLM) to provide the spatial frequency modulation and permits enhanced resolution images. THG SPIFI images are shown for the first time and we also report images obtained by other nonlinear optical process. In summary, the studies presented in this PhD work are of great importance for THG fundamental understanding, materials characterization and nonlinear optical microscopy.Item Técnica de varredura-Z com pulsos de femtossegundo e geração de terceiro harmônico(2012-04-24) Barbano, Émerson CristianoNeste trabalho fizemos um estudo da geração de terceiro harmônico (GTH) usando pulsos de femtossegundos (fs). A GTH é uma importante técnica que permite estudar propriedades ópticas não lineares de terceira ordem de materiais. Estudamos a GTH aplicando as técnicas de franjas de Maker e a de varredura-Z em diferentes materiais levando em conta as contribuições de suas interfaces. A técnica de franjas de Maker com GTH permite a determinação de propriedades ópticas lineares e não lineares de volume, mas não de interface, portanto, a técnica de varredura-Z na condição de focalização forte foi implementada para estudar a influência da interface na GTH. Estudamos diversos vidros ópticos (sílica, K10, SK11, LLF1 e LLF6) e também diferentes soluções (acetona, clorofórmio, DMSO e tolueno) em uma cubeta. Em termos de número de interfaces, usando uma lâmina de vidro temos duas, no caso de um sanduíche de dois vidros temos três (entrada, meio e saída) e temos quatro interfaces para a cubeta. Observamos que elas contribuem tanto nas intensidades quanto nos espectros dos terceiros harmônicos (TH) gerados. Dependendo do tipo de interface e do sentido de propagação, tanto a intensidade quanto o espectro do TH são diferentes. Observamos que a reflexão de Fresnel atua significativamente nas diferenças de intensidades da GTH nas interfaces entre dois meios com índices de refração lineares diferentes. Uma interferência construtiva ocorre quando o feixe de laser propaga de um material com índice de refração mais alto para outro com índice mais baixo, aumentando a intensidade do laser e, consequentemente, gerando mais TH. Uma interferência destrutiva ocorre numa propagação oposta. Outro efeito interessante observado foi que, além da magnitude da não linearidade do meio, existem as contribuições da propagação e da modulação de fase cruzada no alargamento espectral do TH. Dessa forma, o alargamento espectral depende da não linearidade do meio e também do sentido de propagação no caso de interfaces. Em resumo, esse estudo nos levou a uma melhor compreensão dos fenômenos não lineares de GTH nas interfaces, e também possibilitou o surgimento de um novo método que pode ser usado para a determinação da susceptibilidade de terceira ordem de materiais.