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Item Estudo espectroscópico de vidros fluoretos e óxidos dopados com Er3+:Yb3+ e Tm3+:Ho3+(2014-03-11) Sousa, Dione Fagundes deNeste trabalho foram estudadas duas composições vítreas, a saber: 30PbF2 - 15InF3 - 20GaF3 - 15ZnF2 - 20CaF2, chamada fluoroindogalato e 41,5Al2O3 - 47,4CaO - 7SiO2 - 4,1MgO, chamada LSCA ( do inglês Low Silica content Calcium Aluminate). A matriz de fluoroindogalato foi dopada com dois conjuntos de íons terras-raras: Tm3+ + Ho3+ e Er3++Yb3+, enquanto que a matriz LSCA foi dopada apenas com os íons Er3+:Yb3+. O objetivo do trabalho foi a caracterização destas matrizes como possíveis meios ativos para laser de estado sólido nas regiões de 2,0 µm (Ho3+) e 2,8µm (Er3+). Neste sentido, foram realizados os experimentos de absorção óptica, fotoluminescência e tempo de vida. A partir dos dados obtidos, foram calculados os parâmetros de intensidade de Judd-Ofelt, os microparâmetros de transferência de energia e o coeficiente de ganho óptico das transições eletrônicas 5I7→ 5I8 (Ho3+) e 4I11/2→ 4I13/2 (Er3+). A contribuição deste trabalho a espectroscopia de terras-raras em vidros está na caracterização destes íons em termos dos parâmetros de transferência de energia via os modelos de Dexter e Yokota e Tanimoto. Haja vista que tais dados não se encontram disponíveis na literatura especializada. Os resultados mostraram que ocorrem processos de transferência de energia de ordem mais alta que dipolo-dipolo nas interações Tm3+→ Tm3+ e Tm3+→ Ho3+. A transição 5I7 → 5I8 do Ho3+ apresenta coeficiente de ganho óptico positivo a partir da densidade de excitação de 1,2 kW/cm2. Os processos de transferência de energia Er3+→ Er3+ e Er3+→ Yb3+ ocorrem via mecanismo de dipolo-dipolo e a transição 4I11/2→ 4I13/2 do Er3+ não é auto-terminada na matriz de fluoroindogalato. O coeficiente de ganho óptico para esta transição é sempre positivo para qualquer densidade de excitação. . A matriz LSCA apresenta auto-terminação da transição 4I11/2→ 4I13/2 do Er3+, sendo portanto, necessária a inserção dos mecanismos de upconversion para a observação de ganho óptico nesta transição eletrônicaItem Espectroscopia optica dos ions terras raras Er+3 e Gd+3 em vidros fluoroindatos(2014-02-19) Ribeiro, Cristina Tereza MonteiroEste trabalho consiste na caracterização óptica dos íons terras raras Er+3, Yb+3 e Gd+3 quando em vidros fluoroindatos. As técnicas utilizadas foram: absorção óptica, luminescência e tempo de vida. Foram realizadas medidas de upconversion em vidros dopados com os íons Er+3 e Yb+3 nas concentrações de 2% mol de ErF3 e concentrações de 0, 2 e 8% mol de Yb+3 com excitação em 0.8 e 0.98μm observando as transições 2H11/2 → 4I15/2 4S3/2 → 4I15/2 (verde) e 4F9/2 → 4I15/2 (vermelho). Como resultado verificou-se que o Yb+3 aumenta a eficiência da emissão por upconversion no vermelho. Através de medidas espectroscópicas nos vidros fluoroindatos com Gd+3 não foi verificado tendência a cristalização destes vidros, mesmo para altas concentrações de Gd+3 Para o íon Gd+3em vidros fluoroindatos foram determinados os parâmetros de Judd-Ofelt, através dos quais determinamos as propriedades ópticas do íon e comparamos com os dados obtidos experimentalmente. Estes resultados se encontram em boa concordânciaItem Síntese e caracterização de materiais híbridos luminescentes obtidos via sol-gel(2013-05-23) Botelho, Moema de Barros e SilvaEste trabalho dedica-se ao estudo de sistemas luminescentes do tipo hóspede-hopedeiro altamente emissivos. A preparação desses materiais se deu a partir da incorporação de complexos organometálicos (Eu3+ e Ir3+) em matrizes mesoporosas inorgânicas e orgâno-modificadas preparadas via sol-gel. Um complexo de európio foi imobilizado por impregnação úmida nos mesoporos de xerogéis e de materiais derivados da peneira molecular MCM-41, enquanto um complexo-surfactante de irídio foi inserido nos canais do MCM-41 como agente diretor da estrutura durante o processo de síntese. Previamente à incorporação dos centros emissores, as matrizes hospedeiras foram caracterizadas do ponto de vista estrutural, morfológico e óptico. As propriedades fotofísicas do material final foram investigadas e comparadas com aquelas apresentadas pelos complexos em solução. Para o complexo de európio foi realizado uma modelagem de suas propriedades ópticas através da teoria do campo ligante, empregando o modelo de recobrimento simples. Nesse tratamento, a geometria do estado fundamental foi obtida pelo método semi-empírico Sparkle/AM1 e confirmada a partir de um mapeamento criterioso dos fatores de carga. Observou-se que, para as amostras dopadas com o complexo de európio, a modificação da matriz hospedeira com grupos orgânicos só leva a melhoria das propriedades ópticas do material final quando a unidade orgânica substitui grupos silanol. Para o MCM-41 preparado com o complexo-surfactante de irídio, constatou-se que as propriedades fotofísicas do material final são muito superiores àquelas apresentadas pelo complexo em solução.Item Estudos espectroscópicos de sistemas luminescentes hóspede/hospedeiro(2013-04-05) Queiroz, Thiago Branquinho deNeste trabalho apresenta-se a obtenção e caracterização de materiais luminescentes baseados em matrizes mesoporosas incorporadas com espécies moleculares altamente emissivas; o corante rodamina 6G (R6G) e o complexo de irídio (III) (N,N-trans-[Ir-(1-benzil-4-(2,4-difluorofenil)-1,2,3-triazol)2(4,4´-dimetil-2,2´-bipiridina)]+). Na incorporação da R6G foram explorados xerogéis mesoporosos sílica de composições puramente inorgânica e modificada com grupos aromáticos, além de vidros mesoporosos sódio aluminosilicato. O complexo de Irídio (III) foi incorporado somente aos vidros sódio aluminosilicato. As matrizes hospedeiras preparadas por metodologia sol-gel foram planejadas e desenvolvidas em consonância com as propriedades físico-químicas das espécies emissoras, a fim de promover maior incorporação e dispersão molecular via diferentes interações químicas. Por exemplo, no caso da sílica modificada com grupos aromáticos, espera-se que haja interação por afinidade química entre tais grupos e as ligações insaturadas das moléculas de R6G, resultando em maior taxa de incorporação e de retenção do centro emissor, bem como minimizando agregações moleculares. No caso dos vidros sódio aluminosilicato, a incorporação de ambas espécies catiônicas, o corante e o complexo de Ir(III), ocorre via troca iônica com íons Na+, que atuam como compensadores de carga dos sítios (AlO4)- da rede. Neste caso, um controle de dispersão molecular do centro emissor foi proposto variando-se a relação Si/Al na matriz (entre 2 e 9), a fim de promover a distribuição espacial dos sítios aniônicos ativos (AlO4)- entre os sítios neutros SiO4. A partir dessas abordagens foram obtidos materiais luminescentes quimicamente estáveis, com alto grau de dispersão molecular, fácil preparação, e excelentes propriedades fotofísicas. Previamente à incorporação, as matrizes foram caracterizadas do ponto de vista estrutural por diversas técnicas de RMN de estado sólido, DRX e sorção de N2. As propriedades fotofísicas dos emissores em solução e em estado sólido foram caracterizadas por medidas de absorção UV-Vis, espectroscopia óptica, tempo de vida de estado excitado e rendimento quântico absoluto. Adicionalmente, as matrizes contendo R6G foram submetidas a testes de ação laser e fotoestabilidade. Os resultados destes sistemas foram analisados com base na teoria do éxciton (em inglês, Single Exciton Theory). No que concerne os sistemas contendo o complexo de Irídio (III), suas propriedades fotofísicas foram relacionadas à eletrônica do centro emissor obtida por teoria do funcional de densidade (em inglês, Density Functional Theory, DFT). Neste caso, a partir do tratamento convencional realizado para moléculas em estado líquido, foram desenvolvidos e analisados métodos alternativos para tratar o problema em uma matriz hospedeira. O formalismo aplicado contribuiu para uma descrição detalhada da estrutura eletrônica do complexo, bem como mudanças devido à inserção deste na matriz.Item Propriedades ópticas de vidros oxifluoroboratos de chumbo dopados com DY3+.(2008-10-08) Candido, Claudia Maria NicoliEste trabalho apresenta o estudo de propriedades espectroscópicas de Vidros Oxifluoroboratos de Chumbo, 40PbO-10PbF2-50B2O3 dopados com diferentes concentrações de Dy3+: 1, 3, 5 e 7 mol%. Para tanto foram empregadas as técnicas de Difração de Raios-X, Espalhamento Raman, Absorção Óptica e Fotoluminescência. Parâmetros como temperatura de transição vítrea, índice de refração e densidade também foram determinados. O comportamento do índice de refração, da densidade, e da temperatura de transição vítrea, Tg, indicaram uma possível mudança estrutural provocada pela adição de dopante, o que foi confirmado pela Espectroscopia Raman. Com as medidas de absorção óptica foram calculados os parâmetros fenomenológicos de Judd-Ofelt, Ωλ (λ = 2, 4, 6), com os quais se calculou as probabilidades de transição radiativa do íon, bem como se verificou o caráter covalente das ligações presentes na matriz. As medidas de Fotoluminescência mostraram que o aumento da concentração de dopante diminui a intensidade da emissão, e que a diminuição da temperatura provoca um aumento da intensidade das mesmas bem como promove o estreitamento das bandas de emissão. Além disto, foi possível verificar a dependência da intensidade da emissão com a energia de excitação utilizada. Para as medidas de Fotoluminescência em baixas temperaturas foi desenvolvido um sistema alternativo baseado numa sonda de fibra óptica cuja utilização mostrou-se mais simples que a tradicional montagem com criostato.Item Caracterização espectroscópica de possíveis meios ativos para lasers de Nd3+ e Tm3+(2007-06-11) Camargo, Andrea Simone Stucchi deEste trabalho vem a dar uma importante contribuição à pesquisa de novos materiais que possam ser utilizados como meios ativos para lasers de estado sólido na região do infravermelho próximo, bombeados por lasers de diodo, e também na região do visível, bombeados pelo processo de Upconversion. As emissões dos íons Nd3+ e Tm3+ foram estudadas em três sistemas (cristalino, vítreo e policristalino). No primeiro sistema inclui-se fibras monocristalinas com diâmetro de 500 µm e até 3 cm de comprimento dos vanadatos YVO4, Y0,8La0,2VO4 e Gd0,8La0,2VO4, dopadas com Nd3+, e de Gd0,8La0,2VO4 dopadas com Tm3+, que foram crescidas pela versátil técnica LHPG, de baixo custo, e caracterizadas dos pontos de vista estrutural e espectroscópico como candidatas para o desenvolvimento de lasers compactos na região do IV e do VIS. Foi observada emissão laser em 1,064µ, foi observada em uma fibra de YVO4:Nd3+ adaptada a uma cavidade end-pump, com eficiência comparável a de um cristal comercial crescido pelo método de Czochralski. Para os vidros calcogenetos GaLaS dopados com Nd3+ e Tm3+, além das caracterizações espectroscópicas, realizou-se o estudo da transferência de energia entre íons, das interações íon-matriz e da geração de calor nas amostras, para investigar a influência destes mecânicas na eficiência quântica de emissão dos íons. Para o GaLaS:Tm3+, verificou-se ganho óptico positivo em 1,8 µm (emissão de interesse em medicina e odontologia), e medidas de absorção de estado excitado indicam que a transição em 1,4 µm pode ser utilizada em amplificadores de banda larga, desde que seja bombeada apropriadamente. As amostras da cerâmica ferroelétrica PLZT(9/65/35) transparentes e dopadas com ambos os íons foram caracterizadas de maneira similar aos outros sistemas e cálculo das propriedades radiativas aliadas as medidas do espectro de ganho no PLZT:Nd3+ indicam a potencialidade dessas matrizes como meio ativo para lasers.